Das Gebiet der Gemeinde Harrislee ist ca. 19 km² groß. Es grenzt im Norden an die Staatsgrenze zu Dänemark mit den beiden Grenzübergängen Kupfermühle/Krusau und Harrislee/Pattburg, im Osten an die Flensburger Förde und an die Stadt Flensburg, im Süden und im Westen an die Gemeinde Handewitt.

Die Höhenlagen reichen von + 0 m ü. NN am Fördeufer, steigend auf 59 m ü. NN am höchsten Punkt (in Niehuusfeld, Alter Kirchenweg).